Universidad Católica mostró en su camiseta el 2006 un Escudo de Chile como campeón valencia club de fútbol camiseta vigente. Tras la salida de Jorge Pellicer de la banca cruzada a fines del 2006, lo sucedió el técnico peruano José Guillermo Del Solar, con el cual el club fue subcampeón del Torneo Apertura 2007 y clasifica a Copa Libertadores 2008. A mediados del 2007, Del Solar presentó su dimisión para dirigir la Selección de Perú, poco después de que alzara con los cruzados el trofeo amistoso Copa Exmex en Lima, y asume como reemplazante Fernando Carvallo, en su tercera etapa al mando del primer equipo. Esta etapa se inicia con el equipo nuevamente en Primera División y la presencia de Manuel Pellegrini como DT durante 1990 y 1991, quien hasta ese momento solo había dirigido a la Universidad de Chile, equipo con el cual descendió en 1988. El tiempo que Pellegrini estuvo al mando de Palestino le permitió levantar su incipiente carrera, llegando incluso a dirigir al Real Madrid.
En este equipo sobresalían jugadores como Milovan Mirosevic, Miguel Ramírez, Cristián Álvarez, Pablo Lenci, Patricio Ormazábal, Jorge Campos, entre otros. El equipo fue eliminado en cuartos de final de los play-off, por lo que Lepe deja el primer equipo y vuelve a las divisiones inferiores del club. Su primer rival en playoffs fue Cobreloa, club al que derrotó con un marcador global de 3:2. En la semifinal Deportes La Serena presentó dura resistencia tanto en la ida como en el partido de revancha, la llave favoreció a los cruzados por un total de 4:3. La final de ida, disputada entre Universidad Católica y Universidad de Chile, se jugó el 18 de diciembre de 2005. Ganó Católica con gol de Eduardo Rubio. ↑ Sport, ed. (29 de diciembre de 2008). «Gratacós: «Me duele irme porque empieza una gran etapa»». ↑ Diario Mundo Deportivo, ed. ↑ «Rafa Nadal, Cristiano Ronaldo, Mila Jovovich, Jennifer López o Jean Claude Van Damme se unen a RedOne en el vídeo «Don’t you need somebody»». ↑ Agencia EFE (5 de octubre de 2011). «El Getafe no da opción a la Gimnástica Segoviana». La clasificación a Brasil se selló en Quito el 11 de octubre cuando la Tricolor ecuatoriana consiguió una victoria «sabor a mundial» al vencer 1 por 0 a la selección de Uruguay con gol de Jefferson Montero después de un pase preciso de Antonio Valencia.
Una de las alegrías de la temporada fue la remontada en la 18.ª jornada contra el Real Madrid en solo dos minutos con goles de Fernando y Robert en los minutos 87 y 88. El club terminó en un más que digno 4.º puesto, y en Copa llegó a eliminar al potente Barcelona en octavos de final, camiseta de valencia que terminaría siendo campeón de Liga. Tras un buen inicio llegó la dimisión de Jesús Aranguren como técnico, provocada por una bronca de la grada tras perder en casa con el RCD Espanyol B por 0-4. La temporada se torció y el Cartagonova tuvo que pelear para lograr la permanencia, asegurándola con 46 puntos en la 13.ª posición. Tras vencer 2:1 y 5:2 a Universidad de Chile en semifinales, Universidad Católica ganó la Liguilla Pre-Libertadores 1996 frente a Cobreloa mediante tiros desde el punto penal, debido a que tanto el juego de ida como el de revancha finalizaron con un marcador de 3:2 para cada equipo.
Por los playoffs superó a Huachipato con un global de 4:1 y gol de oro de Iván Gabrich, luego a Temuco con un global de 3:2 y en las semifinales postergó las aspiraciones de Universidad de Chile con un marcador total de 5:4 (3:3 en la ida y 2:1 en la revancha). El marcador de 5:1 a favor del local a la postre definiría la llave. En ese lapso, las anotaciones de Miguel Ardiman y Rodrigo Barrera aventajaron al local. El 4 de diciembre de ese año Cruzados SADP transa en la Bolsa de Comercio de Santiago treinta millones de acciones de primera emisión más diez millones adicionales (Correspondientes al 80% de su propiedad) y da inicio de esta forma a una nueva era en la historia del club. El día 22 de diciembre de 2005, tras una derrota de 2:1 en el tiempo reglamentario y un global de 2:2, Universidad Católica se quedó con el título del campeonato en una emocionante definición a penales ante su archirrival.
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